Il instaura un gouvernement d'unité populaire, sans toutefois réussir à enrayer l'effondrement de l'économie chilienne. Son désir de transformation de la société chilienne fut farouchement combattu par les classes possédantes, hostiles aux réformes et soutenues par les Etats-Unis. Le 11 septembre 1973, un coup d'Etat mené par Augusto Pinochet l'accula dans son palais de la Moneda où il se donna la mort. Ce fut le point de départ de la dictature militaire (1973-1990).
Le 23 octobre 1970, l'émission Objectifs rencontrait le nouveau président Allende. Le journaliste lui posait la question du caractère démocratique de son mouvement. Question à laquelle Salvador Allende répondait :
« Je voudrais vous faire remarquer que la majorité des partis qui forme l'Unité populaire ne sont ni socialistes, ni marxistes. Je voudrais ajouter qu'il y a un parti comme le parti radical, qui a 110 ans de vie publique au Chili, et enfin, je voudrais vous rappeler qu'en 1938 il y a eu dans ce pays un gouvernement de Front populaire, et dans ce Front populaire, il y avait des radicaux, des démocrates, des socialistes, des communistes, et qu'on a préservé toutes les libertés. »